通过离子液体栅极实现了芳环单分子结中电荷传输的调控

该成果 为构建高性能的单分子场效应晶体管和研究与分子轨道能级相关的量子输运效应提供了可靠平台。

图1 具有离子液体栅极介电层的石墨烯-分子-石墨烯单分子结

a,b) 单分子晶体管示意图以及DEME ⁺和TFSI ^-的分子结构；
c) 以胺基为键合基团的联苯、三苯基和六苯基分子的结构；
d) GMG-SMJs阵列的示意图。

图2 联苯、三苯基和六苯基单分子结的电荷传输性质和能级

a) 在二甲基甲酰胺中测试的三种分子的归一化UV/Vis吸收光谱；
b) 计算所得的分子轨道能级，石墨烯费米能级由实验结果推导所得；
c) 在室温下、V _G = 0V下测试的联苯/三苯基/六苯基重联分子结的I-V曲线；
d) 未施加栅极电压时，计算所得的三种分子结的零偏透射谱。

图3 单分子晶体管中的栅极可控电荷传输

a) 联苯分子在V _D=–0.5 V的传输特性曲线；
b) 联苯分子dI/dV 对V _G和V _D的二维可视化图像；
c) 三苯基分子在V _D=–0.5 V的传输特性曲线；
d) 三苯基分子dI/dV 对V _G和V _D的二维可视化图像；
e) 六苯基分子在V _D=–0.5 V的传输特性曲线；
f) 六苯基分子dI/dV 对V _G和V _D的二维可视化图像。

图4 石墨烯-分子-石墨烯单分子晶体管的工作机理

a) 三苯基分子单分子结在–1.5 V≤V _G≤1.5 V栅极偏压下的透射谱(源漏偏压为零)；
b) 六苯基分子单分子结在–1.5 V≤V _G≤1.5 V栅极偏压下的透射谱(源漏偏压为零)；
c) 在不同栅极电压下三苯基和六苯基单分子晶体管中分子轨道相对于石墨烯费米能级匹配的能级图。

【小结】

在GMG-SMJ平台基础上，作者展示了一种通过使用离子液体作为栅极介电层来调制分子轨道能级和石墨烯电极的费米能级的有效方法，从而实现栅极可控电荷传输。所有三种电化学惰性的芳族链单分子结都表现出栅极控制的电导行为，其中发现栅极效率在很大程度上取决于分子长度和EDL厚度之间的关系。三苯基和六苯基分子结均表现出双极性电荷传输特性，这是由于当栅极电压从负变为正时主导电子轨道从HOMO变为LUMO所致。因此，该器件架构为调节电荷传输提供了可靠的策略，是朝向实用单分子晶体管迈出的重要一步。由于离子液体可以保持其EDL不低于其凝固点，因此这种单分子晶体管可以进一步用于探索与栅极有关的量子传输和低温下单分子的新物理现象。